Iako je igrao na poziciji desnog beka Karlos Alberto je imao mnogo znanja u nogama zbog čega je bio izuzetno poštovan i cijenjen od strane saigrača. Uostalom, kapitenska traka u društvu Pelea, Rivelinja, Žairzinja, Tostaa i ostalih asova iz te brazilske selekcije o tome najbolje svjedoči. Na prvenstvu u Meksiku 1970. Selesao se okitio titulom, a Karlos Alberto postigao je u finalu protiv Italije četvrti gol koji će biti proglašen jednim od najznačajnijih u istoriji svjetskih prvenstava.
Prije izuzetne egzekucije loptu je dodirnulo čak osam fudbalera Brazila (Brito, Klodoaldo u više navrata, Žairzinjo, Žerson, Tostao, Rivelinjo, Pele i na kraju Karlos Alberto), što taj pogodak čini posebnim, osobito jer se dogodio protiv Italijana, u ono vrijeme najčvršće ekipe svijeta, poznate po "katenaću".
Karlos Alberto igrao je prvo za Fluminense, ali je svjetsku slavu stekao u Santosu. Takođe timu koji je obilježio čitavu jednu epohu i važio za najbolji na svijetu dugi niz godina, od sredine šezdesetih do početka sedamdesetih. I u poznim igračkim godinama bio je član jednog drim-tima. U Americi. Za prvu i jedinu veliku američku ekipu igrao je zajedno sa svojim zemljakom Peleom, Bekenbauerom, Neskensom, Kinaljom...
Za reprezentaciju Brazila ukupno je odigrao 53 utakmice i postigao 8 golova. Posljednjih godina Karlos Alberto je radio sportski komentator na raznim brazilskim televizijama.
